Biblioteka rozpoczęła swoją działalność 3 listopada 1954 roku jako Biblioteka Główna Akademii Teologii Katolickiej. Podstawą i na długie lata filarem księgozbioru stały się zbiory katedr i zakładów Wydziałów Teologicznych Uniwersytetu Jagiellońskiego i Uniwersytetu Warszawskiego. Na początku 1955 roku wraz z zakupionymi przez Bibliotekę pozycjami księgozbiór liczył 30 tys. woluminów.
Skromne warunki lokalowe w poklasztornych obiektach na warszawskich Bielanach oraz zbyt mała liczba pracowników utrudniały funkcjonowanie Biblioteki. Zbiory były rozlokowane w różnych częściach gmachu, w różnych salach i na korytarzach, co znacznie ograniczało dostęp do nich. W marcu 1955 roku oddano do dyspozycji środowiska akademickiego czytelnię główną, gdzie udostępniano zbiory podręczne. Od samego początku, staraniem władz i pracowników gromadzono współczesną literaturę naukową z położeniem nacisku na teologię, prawo kanoniczne, filozofię chrześcijańską i nauki historyczno-społeczne.
Obok Biblioteki Głównej powstawały też biblioteki specjalistyczne. Jako pierwsza z nich, założona została biblioteka zakładowa przy Instytucie Studiów nad Rodziną. Następnie powołano biblioteki dla: Wydziału Nauk Humanistycznych, Wydziału Nauk Historycznych i Społecznych, Wydziału Nauk Pedagogicznych oraz Wydziału Prawa i Administracji. Również Biblioteka Główna stale poszerzała swój księgozbiór dostosowując go do profilu nowo powstałych wydziałów i kierunków. Efektem tego, na początku lat 70. księgozbiór samej Biblioteki Głównej wynosił ok. 90 tys. wol., w 1982 roku wzrósł do 153 tys., w 1990 r. liczył prawie 200 tys., zaś w 2003 r. wynosił już 265 tys. woluminów.
W trosce o stan zbiorów nawiązywano współpracę z innymi ośrodkami naukowymi i uczelniami, np. Akademią Sztuk Pięknych w Warszawie, gdzie w ramach prac dyplomowych i naukowych przeprowadzano konserwację inkunabułów i starych druków.
Lata 90. to początek informatyzacji bibliotek UKSW. W latach 1993–1996 Biblioteka Główna została skomputeryzowana i rozpoczęła tworzenie elektronicznego katalogu druków zwartych oraz starych druków w programie MAK. W 1995 roku stała się, wraz z Biblioteką Papieskiej Akademii Teologicznej w Krakowie oraz z Biblioteką Metropolitalnego Seminarium Duchownego w Warszawie, współzałożycielem Federacji Bibliotek Kościelnych „Fides”, której jednym z zasadniczych celów jest komputeryzacja prac bibliotecznych. W 1997 roku Biblioteka uzyskała dostęp do Internetu i utworzyła własną stronę www.
W 1999 roku Akademię Teologii Katolickiej przekształcono w Uniwersytet Kardynała Stefana Wyszyńskiego w Warszawie. Bibliotekę Główną przeniesiono do nowo oddanego budynku dydaktycznego.
W 2015 roku Biblioteka podjęła współpracę z Narodowym Uniwersalnym Katalogiem Centralnym (NUKAT). Od września 2016 roku zbiory systemu biblioteczno-informacyjnego prezentowane były w zintegrowanym systemie bibliotecznym Koha. W tym samym roku w Kampusie Wóycickiego utworzono Filię Biblioteki Głównej.
W styczniu 2021 r. biblioteki wydziałowe (wchodzące dotąd w skład systemu) zostały włączone do Biblioteki Głównej UKSW, zaś w czerwcu 2021 r. „Biblioteka Główna UKSW” zmieniła nazwę na „Biblioteka UKSW”.
W grudniu 2022 r. zbiory systemu biblioteczno-informacyjnego zostały zintegrowane w Katalogu Biblioteki UKSW (w systemie ALMA z wyszukiwarką Primo). Jeden centralny katalog umożliwia precyzyjny wgląd w dostępność zasobów oraz poprawia efektywność korzystania z nich.
Tekst opracowany na podstawie:
Ks. Cz. Baran, ks. W. Murawiec, Biblioteka Główna, w: XX lat Akademii Teologii Katolickiej. Księga Pamiątkowa 1954-1974, Warszawa 1976, s. 398-418.
Ks. J. Mandziuk, Dzieje Akademii Teologii Katolickiej w Warszawie 1954-1999, Warszawa 1999.
P. Latawiec, Biblioteka Główna Uniwersytetu Kardynała Stefana Wyszyńskiego w Warszawie, Forum Bibliotek Medycznych 2012 R. 5 nr 2 (10), s. 137-149.